“通过结合数据驱动的方式和大家的研究经验，大家创造了一种具有增强的物理化学和电化学性能的碳材料，将碳超级电容器的储能边界推给了壹个新的水平，”橡树岭国家实验室和美国大学的化学家王涛说。田纳西州、诺克斯维尔。
Wang与ORNL和UTK的化学家ShengDai领导了这项研究，发表在《自然通讯》上。
“这是多孔碳的顶尖存储电容记录，”与王一起构思和设计实验的戴说。“这是壹个真实的里程碑。”
研究人员在流体界面反应、结构和运输中心(FIRST)进行了这项研究，该中心是ORNL领导的美国能源部能源前沿研究中心，于2009年至2022年运行。其三个国家实验室和七所大学的合作伙伴寻觅了流体-固体界面反应对电容式电能存储产生影响。电容是收集和存储电荷的能力。
说到储能设备，人们最熟悉的就是电池。它们将化学能转化为电能，并且擅长储存能量。
相比之下，电容器以电场形式存储能量，类似于静电。在向定体积内，它们无法存储与电池一样多的能量，但它们可以反复充电并且不会失去保持电量的能力。超级电容器(例如为某些电动公交车提供动力的超级电容器)可以比电容器存储更多的电荷，并且比电池充电和放电最快。
商用超级电容器有两个电极——阳极和阴极——它们是分开的并浸入电解质中。双电层在电解质和碳之间的界面处可逆地分离电荷。制造超级电容器电极的首选材料是多孔碳。孔提供了用于存储静电荷的大表面积。
橡树岭国家实验室领导的研究运用机器学习(一种从数据中学习以优化结果的人工智能)来指南顶尖级材料的发现。来自FIRST合作大学加州大学河滨分校的RuntongPan、MusenZhou和KenzhongWu建立了壹个人工神经网络模型并对其进行训练，以设定明确的目标：开发一种用于能量传输的“梦想材料”。
该模型预测，如果碳与氧和氮共掺杂，碳电极的顶尖电容将为每克570法拉。
王和戴设计了一种极其多孔的掺杂碳，可为界面电化学反应提供巨大的表面积。然后，王合成了这种新型材料，一种用于存储和传输电荷的富氧碳框架。
碳被活化以产生更多的孔，并在氧化或还原反应的位点添加功能性化学基团。工业上运用氢氧化钾等活化剂，需要特别高的温度(约800摄氏度)才能从材料中排出氧气。
五年前，戴开发了一种运用氨基钠作为活化剂的工艺。它在接近600摄氏度的较低温度下工作，并且相对热的工业过程产生更多的活性位点。“这个‘金发姑娘区’的材料合成——不太冷，也不太热——在不分解官能团方面发挥了真实的作用，”戴说。
合成材料的电容为每克611法拉，是典型商用材料的四倍。赝电容是基于电极材料表面连续、快速、可逆的氧化还原反应的电荷存储。
氧/氮位点的此类反应产生的赝电容占总电容的25%。该材料的表面积是碳质材料中顶尖的表面积之一——每克超过4,000平方米。
这个成功来得很快。数据驱动的方式使王和戴在三个月内实现了以前至少需要一年才能实现的目标。
“大家实现了碳材料的极点性能，”王说。“如果没有机器学习设定的目标，大家就会通过反复试验不断优化材料，而不了解它们的极点。”
成功的决定因素是实现两种孔隙——2至50纳米(即十亿分之一米)之间的中孔，以及小于2纳米的微孔。在实验解析中，化学家发现中孔和微孔的搭配不仅提供了用于能量存储的高表面积，还提供了电解质传输的通道。
美国能源部位于橡树岭国家实验室的科学用户办公室办公室纳米相材料科学中心的MiaofangChi和ZhennanHuang运用扫描透射电子显微镜来表征中孔，但微孔太小而无法看到。
从微观上看，这种材料看起来像壹个带有深凹坑的高尔夫球。凹坑代表介孔，微孔存在于凹坑之间的材料中。
“你正在建设一条离子运输高速公路，”戴说。“超级电容器的核心在于高倍率性能——快速充电、快速放电。在我和陶设计的这个结构中，你有壹个更大的孔隙，你可以将其视为一条高速公路。这与较小的道路或较小的毛孔有关。”
“较小的孔隙提供了更大的表面来存储电荷，但较大的孔隙就像高速公路一样，可以加快充电/放电速率性能，”王说。“正如人工神经网络模型所预测的那样，大小孔隙数量的平衡可以实现完美性能。”
为了表征电解质在碳孔中的传输，散裂中子源(ORNL的DOE科学办公室用户设施)的MurilloMartins和EugeneMamontov进行了准弹性中子散射。“他们跟踪高速公路上的速度，”王说。
“这是首次运用中子散射来解析硫酸电解质在碳纳米孔有限空间中的扩散。”中子散射显示电解质以不同的速度移动：在中孔中快速移动，在微孔中缓慢移动。
王通过改进的阶跃电位电化学光谱法量化了不同尺寸的孔隙及其表面氧化还原反应的电容贡献，这种技术在世界上只有少数地方可以完成。“大家发现掺杂氧和氮的介孔对整体电容贡献最大，”王说。
FIRST团队对物理化学特性进行了其他研究。艾姆斯国家实验室的JinleiCui和TakeshiKobayashi运用核磁共振解析了聚合物前体的结构。ORNL和UTK的BishnuThapaliya进行了拉曼解析，揭示了碳的无定形或无序结构。
UTK和ORNL的ZhenzhenYang以及UTK的JuntianFan参加了表面积测量。
这项研究有也许加速超级电容器应用碳材料的开发和优化。尽管这项突破性研究运用了当时最好的数据，但科学家们今年拥有更多的边界数据来训练下一步研究的机器学习模型。
“运用更多的数据，大家可以设定新的目标，并进一步突破碳超级电容器的界限，”王说。“机器学习在材料设计中的成功应用证明了数据驱动方式在推进技术方面的力量。”
论文的标题是“用于水性超级电容器的富氧高度多孔碳活性材料的机器学习辅助材料发现”。
这项工作得到了FIRST中心的支持，该中心是壹个能源前沿研究中心，由美国能源部橡树岭国家实验室科学办公室资助。